Il 30 gennaio 1906 le muore la mamma ed ella va ad abitare a San Giovanni Evangelista con la famiglia dell’unica sorella.
Ogni anno, nel periodo estivo, si reca in campagna a Castel di Godego. Nel 1912, mentre è in preghiera in quella chiesa, avverte il primo impulso a fondare un’Opera tutta votata alla missione universale della Chiesa. Occorreranno però molti anni di interiorizzazione, di cammino di fede, di attenta ricerca della volontà di Dio e di discernimento, con l’aiuto di alcuni sacerdoti, perché l’idea diventi realtà.

Nel 1915 Caterina istituisce la Giornata Apostolica e, mediante apposita pagellina, impegna gli aderenti ad offrire un tempo di preghiera in favore delle Missioni Cattoliche. In breve l’iniziativa raggiunge gli undicimila iscritti. Si adopera a visitare Comunità Religiose per istituirvi l’Ora di Adorazione mensile per le Missioni; raduna nelle parrocchie i ragazzi che chiamerà Apostolini della Santa Infanzia, dei quali personalmente si prende cura per coltivare in essi, fin dalla più tenera età, una coscienza missionaria. Dà vita a una Compagnia Filodrammatica, con drammi missionari. il ricavato delle cui recite andava a beneficio delle missioni.
A fine agosto 1918, in piena guerra mondiale, si trasferisce per qualche tempo a Novara. Qui, in un momento d’interiore abbattimento, entra nella chiesa della Madonna delle Grazie e incontra il Passionista p. Luigi di San Carlo che riesce a leggere nell’anima sua tutto il travaglio per ciò che il Signore le domanda. Egli la incoraggia a proseguire nell’opera da Dio ispirata. E il 15 ottobre 1918. P. Luigi rimarrà sempre accanto a Caterina, sostenendola nel suo ruolo di fondatrice, cercando di appianarle la strada attraverso lettere e raccomandazioni e quando si tratterà di dare un volto istituzionale all’Opera, se ne farà il principale garante.

Nell’Epifania del 1919 inizia, nella Chiesa dei Santi Giovanni e Paolo a Venezia, l’Associazione “Santa Caterina” con alcune signorine “di soda pietà” che già praticano settimanalmente o mensilmente la Giornata Apostolica. Il gruppo, oltre all’impegno della preghiera, si assume anche quello del lavoro manuale per le Missioni, nella confezione di paramenti sacri, vesti liturgiche e altre cose utili per le missioni e i missionari. Viene così dato l’avvio a quello che sarà il Laboratorio Missionario Diocesano.
L’Associazione viene approvata nello stesso anno dal Card. Pietro La Fontaine.
L’8 dicembre del 1920, Caterina si offre vittima di olocausto all’Amore Misericordioso.
Nella sua attività quotidiana per diffondere lo spirito missionario attraverso le iniziative già descritte, Caterina ora affronta anche viaggi per incontrare giovani speranze con cui dare inizio al novello Istituto. “A Venezia, a Mantova, a Piacenza, a Novara” ci sono già giovani che attendono di essere accolte nel “nido desiderato”.
Verso la fine dell’anno 1922, il 10 novembre, il Card. La Fontaine firma il Decreto di approvazione della Pia Unione che si denomina “Ancelle Missionarie del Santissimo Sacramento”.

Il 30 maggio 1923 arrivano a Venezia le prime tre discepole: Maria Papinutto, Pierina Marchetto, Luigia Zonta. Si stabiliscono in un appartamento del Palazzo Morosini, in Calle del Pestrin a Santa Maria Formosa. Il giorno seguente, festa del Corpus Domini, data che segna l’inizio ufficiale della Pia Unione delle Ancelle Missionarie, Caterina con le tre giovani emette l’atto di Consacrazione. La prima tappa dura dal 1923 al 1933.
Nel 1927 muore il padre. L’8 luglio 1928 anche il suo padre spirituale, p. Lorgna, lascia questa terra. Era stato suo Direttore per ben 23 anni.
Per le Ancelle della Pia Unione, aumentate di numero, anche l’appartamento di Calle Muazzo, in cui sono andate ad abitare in questo frattempo, si rivela insufficiente e il 19 febbraio 1932 la Madre prende in affitto una casa situata nella parrocchia della Madonna dell’Orto, in Fondamenta Misericordia al n. 3588.

Nell’anno Giubilare 1933, 19° centenario della Redenzione, Venerdì Santo 14 aprile, Caterina è convocata nella Curia Patriarcale, dove le viene consegnato il Decreto di erezione Canonica del novello Istituto. Da questo momento fervono i preparativi per la cerimonia della Vestizione. Il 5 giugno 1933, con altre nove compagne Caterina veste l’abito religioso dell’Istituto, assumendo il nome di Suor Caterina della Passione. 2 aprile 1934: Caterina Zecchini con altre sei compagne emette la prima Professione nella Cappella della loro casa. Il Patriarca la nomina Madre e Maestra.
La prima casa locale delle Ancelle è aperta da M. Caterina a Semonzo del Grappa (TV), il 27 maggio 1937; la seconda a Zeminiana, il 3 dicembre 1938.
Il 4 aprile 1940 le prime Ancelle emettono pubblicamente i Voti Perpetui; il rito è presieduto dal Card. Adeodato Piazza, Patriarca di Venezia.
Madre Caterina guiderà l’Istituto fino al gennaio 1945 quando, a causa di una grave malattia, si dimette da Superiora Generale.
Il 21 settembre 1946 viene aperto a Roma il Collegio San Pietro, da Suor M. Luigina Papinutto, chiamata a guidare l’Istituto dal Patriarca La Fontaine.

Intanto Madre Caterina si aggrava. Il 18 agosto 1948 è ricoverata nell’ospedale Civile di Venezia. Il 21, in piena coscienza, riceve l’Unzione degli Infermi. Il giorno 23 dello stesso mese, il medico dichiara esaurito ogni rimedio umano e la Fondatrice ritorna in Comunità. Le Suore le sono vicine, altre vengono dalle Case locali per farle visita. Ella resiste ancora, ma per breve tempo finché, vinta dalla sofferenza, muore attorniata dalle Religiose Professe, Novizie e Postulanti. Sono le ore 5.30 antimeridiane del 17 ottobre 1948.

Vissuta completamente per l’ideale eucaristico – missionario, la sua morte realizzò per lei quanto aveva scritto tanti anni prima nel Regolamentino dell’Istituto: «Al termine della nostra vita mortale, l’ultima nota d’amore che si sprigionerà dal nostro povero cuore sarà quella del Cristo morente: tutto è compiuto».